金属催化是多相催化的重要领域之一,以过渡金属为活性中心的催化剂广泛应用于化学合成和转化。与实验室所用反应原料不同,工业生产中的原料从环境友好和经济成本角度来讲,每一步的合成物不经分离提纯直接进入下一步转化是最优工艺过程。因此,创新金属催化剂的强酸、强碱、高毒等极端反应条件下的高稳定性极具挑战。
鉴于此,李小年教授团队提出了“金属d轨道封闭策略”,利用多层N掺杂石墨烯切断金属d轨道和S2-的p轨道之间的强化学键,理性设计了一种全封闭的耐硫/耐酸高效催化剂。多层N掺杂石墨烯能够区分毒物杂质分子与反应物分子之间的相互作用,允许硝基苯及其衍生物和H2在催化剂上优先吸附和活化。在含硫浓度极高的(4.00 wt.%) 粗工业原液的加氢反应体系中,取代芳香硝基化合物的催化加氢转化率可达100%,重复使用9次转化率仍有97%,而同比工业催化剂的转化率在第二次使用时已下降90%。这一发现展现了石墨烯封装过渡金属催化剂抗毒性能的巨大潜力,为金属多相催化剂的设计理论、工业催化剂的创制提供了更多的可能性。
一种高耐硫、高稳定的液相加氢多相催化剂
该成果以为“A highly sulfur resistant and stable heterogeneous catalyst for liquid-phase hydrogenation” 题发表在Applied Catalysis B: Environmental上。第一作者为卢春山教授20届硕士研究生张雪洁,通讯作者为林丽利教授、卢春山研究员、李小年教授。
发表论文
该工作得到国家自然科学基金(No.21978265, No.22078302,No.22002140, No.U20A20119),浙江省自然科学基金(No.LR22B030003),以及中国科协青年精英科学家资助计划(No.2019QNRC001)的资助。
Applied Catalysis B: Environmental创刊于1992年,由国际著名出版社Elsevier出版,作为环境科学领域老牌的国际顶级学术期刊,侧重于环境、能源和催化等研究。
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121566