选择性电催化还原硝酸盐合成氨技术不仅能够解决水资源的硝酸盐污染问题,且能够产生高附加值的氨。然而,由于缺乏具有高活性和高选择性的电催化剂,目前电还原硝酸盐合成氨技术的发展与实际应用仍然受到阻碍。
鉴于此,必威betway中文版入口王亮研究员团队设计并合成了金属有机框架衍生的CuPd双金属纳米粒子/氮掺杂碳(CuPd/CN)纳米复合材料。实验结果表明,由TCPP配体衍生的CN载体能够有效负载分散良好的CuPd双金属纳米颗粒(CuPd NPs),并且CuPd NPs和CN载体之间存在强的电子金属-载体相互作用(EMSI)。在所构建的CuPd/CN催化剂体系中,Cu-Pd双金属效应可以增强EMSI效应,从而触发CuPd NPs和CN载体之间的界面电荷极化,形成缺电子的Cu活性位,有利于硝酸根离子的富集。而且,具有优化电子结构的Cu和Pd可以作为双活性位点协同促进硝酸根到氨的高效选择性催化转化。
得益于这些独特性质,优化合成条件所得到的CuPd/CN催化剂表现出具有良好的电催化还原硝酸根合成氨的性能,在最佳电位−0.46 V (vs. RHE)下,氨产率为0.0904 mmol h-1 mg-1cat,氨选择性为92.08%,氨的法拉第效率为96.16%。该研究工作可为设计具有EMSI效应的负载型金属催化剂应用于选择性电催化还原硝酸盐合成氨提供新的思路和策略。
该成果以“Electronic Metal–Support Interaction Triggering Interfacial Charge Polarization over CuPd/N-Doped-C Nanohybrids Drives Selectively Electrocatalytic Conversion of Nitrate to Ammonia”为题发表于《Small》,论文第一作者为必威betway中文版入口许友副教授,通讯作者为必威betway中文版入口王鸿静副教授和王亮研究员。
论文发表
CuPd/CN催化剂体系电催化硝酸根还原合成氨过程示意图
论文链接: https://doi.org/10.1002/smll.202203335