有机氯化合物(COCs)是农药、染料、木材防腐剂、塑料、电子和制药工业的一类重要原料。然而大部分有机氯化物具有“致畸、致癌、致突变”的效应,会造成严重的环境问题,甚至危害人类生活。对氯苯酚(4-CP)已被美国环境保护署列为最优先的污染物之一。当前,电催化加氢脱氯(EHDC)技术被认为是解决有机氯化合物污染问题最有前景的策略之一。
电催化加氢脱氯法中最有效的催化剂为贵金属钯(Pd),考虑到Pd昂贵的经济成本,减少Pd的用量,且提高Pd的活性是研究重点。
必威betway中文版入口郑华均教授团队提出利用TiO2@PDA无机-有机核壳骨架负载低载量贵金属钯(Pd)纳米点的策略。所制备出的自支撑TiO2@PDA纳米棒阵列能提供较大表面积用于锚定Pd;中间层PDA不仅能与Pd之间形成强结合,且能可控调节Pd成核形成高分散性的纳米点,实现高原子利用率。PDA和Pd之间的强相互作用带来合适比例的富电子和缺电子Pd物种共存现象,从而分别促进H*的形成和C-Cl键的活化,有效提高电催化脱氯活性。优化后的TiO2@PDA/Pd电极表现出低Pd用量(0.093 mg cm−2)和优异的4-CP电催化还原活性,质量活性(MA)达23.96 min−1 g−1,为TiO2/Pd催化剂的3.31倍。
该成果以“TiO2@PDA inorganic-organic core-shell skeleton supported Pd nanodots for enhanced electrocatalytic hydrodechlorination”为题发表于《危险材料杂志》(《Journal of Hazardous Materials》),论文第一作者为必威betway中文版入口赵浙菲老师,通讯作者为必威betway中文版入口郑华均教授。《Journal of Hazardous Materials》位列JCR一区,中科院大类环境学与生态学一区,属于环境类TOP期刊之一,主要报道描化学品和材料的有害影响,对污染物的测量、监控、影响评估及管理等,以及展示最新的清洁资源回收技术。
论文发表
TiO2@PDA/Pd电极制备流程图
TiO2@PDA/Pd上电催化4-CP加氢脱氯反应机理
原文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0304389422007877?via%3Dihub